淳熙十六年(1189年)二月，孝宗又令周必大参与草拟诏书，专门论述了供奉灵位、侍奉太子之事。事后，任命周必大为左丞相、许国公，留正拜为右丞相。同月，孝宗身着吉服前往紫宸殿。周必大奏道：“陛下传位给皇子，再观盛典，流芳千古。看来从今后不能每天侍奉陛下了。”于是哽噎无法说下去，孝宗也流泪说：“只有靠你们协助新君。”
宋光宗即位后，询问当今的急务，周必大奏称为用人、求言二件事。同年三月，周必大拜官少保、益国公。李巘草拟了二相制度，大家对此贬褒不一，孝宗召来李巘，命他用麻纸另拟文书，不久把李巘贬到地方任职。周必大请求离朝。
司业何澹最初为周必大所器重，但他担任学官，许久未迁官。后经右丞相留正举荐方才升迁，他因而怀恨于周必大，于是借谏官之职予弹劾，致使周必大罢相，以观文殿大学士之职任潭州判官。何澹对周必大的谴责不停，再使其以少保充任醴泉观使。其后改判隆兴府，但他未赴任，又拜观文殿学士、潭州判官，恢复大观文殿学士之职。周必大被所举官吏受贿败露之事牵连，降封荥阳郡公，后又复封益国公，改任隆兴判官，他辞去此职，获拜醴泉观使。
伪学罪首
主词条：庆元党禁
宋宁宗即位，令大臣直言朝政得失，周必大首陈四事：至孝、敬天、崇俭、久任。
庆元元年(1195年)，周必大三次上表引退，宁宗命其以少傅、观文殿大学士、益国公致仕。
庆元六年(1200年)，平民吕祖泰上书请求诛杀韩侂胄、驱逐陈自强，由周必大接替任职。次年，韩侂胄的党羽、御史施康年便以此为借口，弹劾周必大首先为诡诈之徒唱赞歌，又私植党派，为伪学(理学)罪首，遭降职为少保。在“庆元党禁”中，周必大与赵汝愚、留正被指责为罪魁祸首。
嘉泰二年(1202年)，周必大复任少傅。
周必大是怎么死的
嘉泰四年(1204年)十月一日(10月25日)，周必大卒于家中，享年七十九岁。宁宗闻讯后惊愕悲悼，追赠太师，为其辍朝两日，赐银千两、绢千疋。
开禧三年(1207年)，宁宗赐周必大谥号“文忠”。
嘉定元年(1208年)十一月，宁宗命楼钥为周必大撰碑铭，并御书“忠文耆德之碑”六字赐予周必大家。
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