元符三年(1100年)，宋哲宗驾崩，皇太后招来宰辅询问谁可立为皇帝，章惇厉声说：“按礼法而言，同母胞弟简王当立。”皇太后说：“我无子嗣，诸王都是神宗的庶子。”章惇复言：“既然都是庶子，按长幼应立申王。”皇太后说：“申王有疾病，不能立为帝。”章惇还想说话，曾布斥责说：“章惇，听太后处置。”太后决定立端王，乃是宋徽宗。
争败离朝
宋徽宗继位后，章惇得罪被罢免，曾布得以拜相，韩宗彦为左仆射，曾布为右仆射。韩宗彦虽然在曾布之上，但因为他的性格柔懦，事情多由曾布决定，但曾布仍不能容他为相。
当时政治气氛认为宋哲宗时期的政事有过失，想用大公至正解除朋党，第二年，就改元建中靖国，新党和旧党的人并用，韩忠彦被罢职，曾布独自掌权，逐渐献上“绍述”的政治主张。
崇宁元年(1102年)，宋徽宗任用蔡京为左仆射，蔡京和曾布并不和睦。恰逢曾布想提拔他的亲家陈佑甫为户部侍郎，蔡京上奏说：“爵禄是陛下之赏，怎么能让宰相私自授予亲信呢?”曾布愤然争辩，声色都越来越严厉了。温益呵斥曾布说：“曾布你怎能在皇上面前失礼?”徽宗不悦而退，御史领会了上意去攻击曾布。曾布便被罢为观文殿大学士、润州知州。
蔡京依然对曾布存有积怨，给曾布加以贪污的罪名，又命开封府吕嘉问逮捕曾布诸子，又罗织罪名进行审讯，利诱无罪的佐证认罪使自己脱罪而加罪于曾布诸子。曾布落职，为提举太清宫，在太平州居住，后又降为分管南京的司农卿。又因为曾经推荐过的学官赵谂反叛，曾布被降为散官，衡州安置。又因为曾布在建中建国元年执政时放弃湟州，被降为贺州别驾，又降为廉州司户。四年后，被转到舒州，恢复太中大夫的官职，提举崇福宫。
曾布是怎么死的
大观元年(1107年)，曾布在润州去世，终年七十二岁。死后被赠为观文殿大学士，谥号“文肃”。
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