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1261年冬，忽必烈打败了阿里不哥，但还没有把他彻底摧垮。这年，忽必烈驻在漠南越冬，继续全神贯注于北面的战事。但就在这时，1262年二月，山东发生了李璮之变。
一、李璮叛变的起因
李璮是李全的义子，发动变乱时是著名的汉人世侯，任山东益都行省长官、江淮大都督。在金末的动荡岁月里，李全于1214年十二月起兵反金，是山东红袄军起义领袖;1218年归附南宋;1227年五月又以青州投降蒙古，为山东淮南行省长官。1231年，李全攻宋的扬州，死于军阵，由李璮袭为益都行省长官。到1262年李璮发动变乱时，他统治益都一带已有三十余年，拥有重兵，根深蒂固。
蒙古统治者招纳和利用汉人世侯，在中原地区逐渐建立了蒙古贵族与汉族地主的联合统治。但是在权益上双方是存在矛盾的。而与其他世侯相比，李璮更自有打算。他认为这是一个“干戈烂熳”的乱世，“狐居兔穴，暮烟残照”，蒙古统治中原，不见得已成定局。他不甘心屈居于蒙古汗权之下，一直在等待时机，以成就自己的帝王事业。蒙古屡次征调他的兵，他总是“诡辞不至”。
蒙哥死，忽必烈与阿里不哥争斗，内地防务空虚，使李璮感到“易腔改调”的机会出现了。
二、南宋并未给予李璮实际上的支援
李璮发动变乱是做了准备的。他不断扩大兵力，并擅自发兵修益都城堑。他的幕僚和岳丈王文统做到中书平章政事，两人秘密来往，勾结已久。他同其他汉人世侯也有私下的联系。他按例将子李彦简入质，但从益都至京师质子营暗设私驿。1262年正月，李璮密召李彦简乘私驿逃回山东。
1262年二月李璮终于发动变乱，以海州、涟水等三城(今江苏东海县以东至涟水沿海一带)献给南宋，杀尽蒙古戍军后，挥兵北进益都。消息传到漠南，忽必烈立即筹划对策。他问老幕僚姚枢：“你看如何?”姚枢回答说：“李璮倘若直捣燕京，控扼居庸，那是上策;与宋连和，固守扰边，是中策，出兵济南，等待世侯响应，是下策。”忽必烈又问：“如今这个叛贼将如何行动?”姚枢说：“李璮必出下策，他只能等着被俘。”于是，忽必烈命诸王哈必赤率领各路蒙古、汉军从北方前线转师向南，讨伐李璮。
不出姚枢所料，李璮果然进据济南，但没有更积极的行动。这是因为李璮虽握有重兵，但毕竟没有强大到足以直捣燕京，他就把希望寄托在其他世侯的响应上了。至于李璮与南宋的关系，彼此之间是谈不上信任的。李璮与蒙古反目后，南宋乘机利用，授予保信、宁武军节度使，督视京东、河北路军马，封齐郡王，但并未给予实际上的支援。他们之间，只不过是相互利用而已。
三、李璮之死
李璮进据济南时，似乎是信心十足的。他“投笔书怀”，写了《水龙吟》一词，末尾两句是：“凭谁驱扫，眼底山河，胸中事业一声长啸，太平时相将近也，稳稳百年燕赵。”然而，这只是他自己心目中的假象。当时，各路蒙古、汉军已在向济南进逼。其他汉人世侯，除个别人外，不仅没有起来响应，而且都服从忽必烈的调度，参加了讨伐李璮的队伍。世侯们认为忽必烈的统治基本上是这些世侯可以接受的。而且忽必烈仍有强大兵力，他们意识到，为了保全和发展自己，与其反对他，不如继续追随他。
四月，忽必烈增派史天泽到山东前线节度各路军队。史天泽到达济南，对哈必赤说，“李璮论计多端，又有精兵，不宣与他硬拚，应当长期围困。”从四月三日起，各路将士开河筑环城。五月时，李璮已被困在济南，不能复出。到六月中，城内粮绝，军心涣散。李璮知道复亡在即，于七月二十日投大明湖自尽，未死被俘。史天泽、张柔、严忠济(严实之子)等怕李璮吐露他们之间过去的关系，立刻把他在军前处死了。
四、李璮之变的影响
李璮之变历时不到半年。虽然如此，它的影响却是很大的。忽必烈从此感到，尽管统治汉地当用汉法，但汉人不能完全信赖。他最重用的王文统竟是李璮一党，他当即予以诛杀。他对推荐过王文统的刘秉忠、廉希宪、商挺、张易等也都产生了怀疑。
李璮与其他汉人世侯的秘密交往，他也看得很清楚，于是决心削夺世侯的权势。不过，当时的大局并不稳定，南有南宋，北有阿里不哥，而且世侯们势力很大，如今他们又心存顾虑，而对他们却仍需利用。所以，忽必烈慎重处置变后事宜，一面安抚济南一带军民，奖励未参加变乱的李璮部属;一面不追究过去与李璮的来往关系，连史天泽等擅杀李璮也置之不问。然后，在稳定局势的基础上，忽必烈果断地剥夺世侯权力，一步一步地采取下列措施：
1262年十二月，在各路实行军民分职，“管民官理民事，管军官掌兵戎，各有所司，不相统摄。”
1263年正月，诸路奥鲁官(管理军需后勤)不再隶属于万户，凡奥鲁官内有各万户子、弟及私人的，一律罢免。
二月，诏各路私造军器者处死。
同年决定，汉人世侯子、弟不得预政，已任官的一律罢免。
1264年十二月，取消世侯的世袭制，立迁转法。
1265年二月，以蒙古人充各路达鲁花赤，汉人充总管，回回入充同知，定为制度。
李璮之变后，汉人世侯们很不自安。但是，他们不可能再步李璮的后尘，而只想投合忽必烈的心思，以消除忽必烈对自己的疑虑。史天泽当时声望最高，他就带头主动请求削权，使忽必烈顺利地实行了上列措施。
李璮之变后，在加强中央集权、削夺世侯权力的前提下，蒙汉封建阶级的联合才保持下来了。与此同时，忽必烈开始重用西域人。这样，在忽必烈后期，回回、畏兀儿官僚势力就几度得势，掌握了朝政。