至和二年(1055年)，诏令授职同中书门下平章事、集贤殿大学士，与文彦博同时被任命。宣制那天，士大夫在朝廷互相庆贺。宋仁宗暗中观察知道此事，对欧阳修说：“古人看命观相，有的从梦中和占卜中得知，难道像如今人情这样吗?”欧阳修叩头致贺。宋仁宗身体不适，大臣不能得见，中外忧虑害怕。富弼、文彦博入朝询问病情，于是假祭祀之事住宿到晚上，每件事都禀报后才做，宫内严肃整齐。
嘉祐三年(1058年)，进昭文馆大学士、监修国史。
富弼当宰相，遵守礼仪，按过去的办法处理问题，顺从公众议论，没有任何偏心。在这时，百官尽职，天下平安。
嘉祐六年(1061年)三月，富弼由于母亲丧事离职，诏令为此免除春宴。按过去惯例，宰相遇到丧事都起任官复原位。宋仁宗空着职位五次起用他，富弼说这是金革变礼，在太平之世不能施行，终于不听从任命。英宗即位，召为枢密使。过了二年，由于脚病请求解除任职，授职镇海军节度使、同中书门下平章事、判扬州，封为祁国公，又受封为郑国公。
劝谏神宗
熙宁元年(1068年)，调任汝州判官。诏令入朝觐见，允许坐轿到殿门。神宗御内东门小殿，让其儿子从宫门进入，而且命令他们不要跪拜，坐下谈话，从容地向富弼询问治国之道。富弼知道宋神宗果敢有所作为，上对说：“人主的喜好和厌恶，不能让人窥测到;能窥测，那样奸人就会逢迎。应当像天监视人一样，善恶都自取，然后进行惩罚奖赏，这样功劳和罪恶都各得其实情。”又询问边疆之事，富弼说：“陛下即位不久，应当广布恩德施行恩惠，希望二十年不提用兵之事。”宋神宗沉默不语。到日影西移才告退。宋神宗打算
将他以集禧观使留在京师，富弼极力推辞，到郡县赴任。
熙宁二年(1069年)二月，诏授职司空兼侍中，赏赐上等府第，全部辞谢，任以左仆射、门下侍郎同平章事。这时有人向神宗说灾异都是天数，不是人事得失所导致的。富弼听后叹息说：“人君害怕的只有天，如果不畏惧苍天，又有什么事不能干呢?这一定是奸人想进邪说，来动摇皇帝的意志，让辅佐谏争的大臣，没有地方施展他们的才能。这是治乱的关键，不能不尽快救治。”就上书数千言，极力论说此事。又说：“君子小人的进退，关系到皇帝治道的消退与增长，希望仔细辨察，不要以相同为喜相异为怒、以喜怒决定任用取舍。陛下喜欢派人侦察外边的事情，因此奸邪险恶之人得志。又发布很多亲自写的批文，如果每件事都正确，这也不是做君主的办法;假如十分之七八正确，积日累月，过失也就多了。如今朝廷内外的事务逐步有所变化，大抵是小人喜欢制造事端，希望陛下仔细观察，不要有后悔的地方。”
这时很长时间发生干旱，群臣请求奉尊号和使用祭乐，宋神宗不允许，而以同天节辽国使者应当给皇帝做寿，因此没有拒绝他的请求。富弼说这是扩大德行的，正应当用这个来在天下显示，乞求一并罢免上寿。宋神宗听从了富弼的建议，当天就下雨。富弼又上疏，希望更加畏惧上天的警戒，疏远奸邪佞恶，亲近忠良。宋神宗亲自书写诏书进行褒奖答谢。
告老还乡
熙宁二年(1069年)，王安石任宰相，王安石向来与富弼不和。富弼考虑不能和他争执，多次声称有病告退，数十次上章。宋神宗将允许他告退，问他说：“你告退，谁能够代替你?”富弼推荐文彦博，宋神宗沉默不语，很久了才说：“王安石怎么样?”富弼也沉默不语。授职武宁军节度使、同中书门下平章事、判河南，改任亳州。
青苗法颁布后，富弼认为这样就会财利聚集于朝廷，而人心分散，坚持不执行。提举官赵济弹劾富弼不执行圣旨，侍御史邓绾又乞求交付有司进行审问处理，于是以仆射判汝州。王安石说：“富弼虽受责罚，还不失于富贵。从前鲧由于违命被诛杀，共工由于貌似恭敬而内心傲狠被流放，富弼同时犯有这两条罪行，只夺去相位，又怎能阻止奸邪呢?”宋神宗不答应。富弼说：“新法，臣下不知晓，不能用来在我的郡县实行。愿回洛阳养病。宋”神宗同意了这一请求。于是富弼请求告老回乡，加拜司空，进封韩国公致仕。
富弼虽然居住在家，朝廷有大事，富弼都知无不言。郭逵征讨安南，乞求诏令郭逵选择有利地位以便进退，来保全军队;契丹争执河东地边界，对朝廷说不能允许;星象发生变化，请求广开言路;又请求尽快更改新法，来解除百姓倒悬之急。神宗虽然没有全部采用，但眷念礼待没有减少，曾经因为王安石要推行某种新措施，神宗推辞说：“富弼亲手书写上疏称‘老臣无所告诉，只望着屋顶私下叹息’的那种情形，很快就会出现了。”宋神宗对他如此敬重。
北宋名相富弼是怎么死的
元丰三年(1080年)，王尧臣的儿子王同老上书朝廷说：“先父任参知政事时，正当仁宗服药，曾经与富弼和文彦博商议立皇储之事，正巧第二天仁宗病重，此事就作罢。”神宗询问文彦博，文彦博所对与王同老相符，神宗才能得以知道至和时的事情。宋神宗嘉奖富弼不自夸，任命他为司徒。
元丰六年(1083年)八月，富弼去世，终年八十岁。亲手封存遗奏，让他的儿子富绍庭敬献给朝廷，大致内容是说：“陛下即位的时候，正是邪臣采纳进言任命官员的时候，听受不适宜，致使陛下失聪误明，逐渐养成祸患。如今上自辅臣，下到士人，都害怕祸乱图谋利益，长久以来成了一种败坏的风气，忠诚正直之言，不能再让陛下听到。臣下年老害病将要死了，还有什么要求呢?只是不忍心陛下辜负圣明，于是倾尽肝胆，希望陛下哀惜怜悯愚臣，对愚臣之议加以采纳。
去年永乐之役(1082年，北宋与西夏的永乐城之战)，士兵和百姓死亡之人达数十万。如今长期战争没有停止，难道能讳言过失，由于失败感到耻辱而不考虑挽救当时的祸患吗?天地是最仁慈的，难道会和羌夷较量曲直胜负吗?希望归还侵占的土地，停止战争让老百姓得到休息，让关、陕之间，慢慢地产生生机。加上陕西又设置保甲，修葺教场，州县都实行，势头犹如星星之火形成燎燃之势，人人都惶恐害怕，很难再任用，还不如罢免停止来怀柔安抚。臣下所陈述的事情，都是对于国事的济助立竿见影的。至于最重要的道理，则在于圣人的遗教，以及所用的是君子、小人的辨别。陛下审查观看天下形势，难道认为不值得担忧吗?”
