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他还利用自己的权力故意断绝了李存孝的粮草，李存孝误以为李克用果然不信任自己，由于年少无知，想起四哥和他说过的话，便恢复本名“安静思”，发兵反叛。他怎么也没有想到，四哥李存信不但不作内应，还第一个出来镇压他。由于李存孝心慈手软，再加上他本来就没有谋反之心，叛乱很快就被李克用镇压了，本人也被生擒，带到了李克用的面前。
乾宁元年（894年）三月，李存孝磕头请罪道：“儿于晋有功而无过，所以至此，是存信的缘故！”李克用呵斥道：“你写信给朱全忠、王熔，大肆毁谤我，这也是李存信逼你干的吗？”于是当即下令将他押回太原，以车裂之刑处死。其实李克用本不想杀他，希望诸将为他求情，就此顺势免了他的罪，谁知诸将都妒忌他，竟没一个为他求情。李克用最后没有办法，只能将其车裂。李存孝死后，李克用伤感不已，为之十多天不理政事。没有了李存孝，李克用兵势也逐渐转弱，而朱温的势力则开始变得越来越强大。
