1864年(同治三年)54岁1月，派李凤苞测量江浙外海各岛屿沙线。5月，江浙藏书遭兵动多有毁损，定刊书章程，即于安庆设书局，刊刻各种经史。6月3日，洪秀全病逝天京，其长子继位。7月19日，湘军攻陷天京，太平军宣告失败。7月，曾国藩赏加太子太保、一等侯爵。曾国荃赏太子少保、一等伯爵。8月15日，奏准裁撤湘军25000人。10月，行辕移驻安陵。11月，奏准停征厘舍、亩捐。12月，主持修复江南贡院，补行江南乡试，会考江南优贡。
1865年(同治四年)55岁1月，选汉唐以来各臣奏疏17首，编《鸣原堂论文》。3月，主持修葺种山、尊经两书院。收养八百孤寒子弟，并从自己养廉银中捐款课奖。5月26日，接上谕：率军赴山东剿捻。6月，主持整理《王船山遣书》完稿，共320卷，交金陵书局出版。6月18日，北上剿捻之策：重镇设防，划河圈围，清野查圩，马队追踪。9月，经杨州、清江浦抵徐州。一路调兵布防堵围，沿途又张榜招员。10月，将金陵制造局上迁海虹口，和李鸿章原设的炮局及购自美国人的铁厂合并，再加容闳购回的百多部机器建成江南制造总局。12月，核定长江水师永远章程及营制营规。
1866年(同治五年)湘军总领曾国藩奉令进驻周家口，以钦差大臣的重权身份，督师剿捻。
1867年(同治六年)57岁3月，在江南制造总局下设造船所试制船舰。同时拟设译书馆。5月，会同李鸿章将江南制造总局由虹口迁高昌庙，征地扩迁，规制大增。6月，补授体仁阁大学士。1868年(同治七年)58岁4月，奉上谕改授为武英殿大学士。5月31日，至上海视察江南制造成总局。8月，奉命调任直隶总督。9月，江南造船厂试制的第一艘轮船驶至江宁，曾登船试航，取名“恬吉”。12月，抵京师，陛见那拉氏与同治皇帝。1869年(同治八年)59岁2月27日，奏陈直隶应办事宜，以练兵、饬吏、治河为至要。6月，奏请按湘军制改造直隶练军。8月，作《劝学篇示直隶士子》，提出儒学有义理、考据、经济、辞章四科，唯义理为治学根本。12月，奏陈：“直隶清理积狱......计审结并注销之案四万一千余起，
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1870年(同治九年)60岁4月，肝病日重，右目完全失明。奏准病假一月。5月续假一月。6月，天津教案发生，奉命前往处理。7月11日，抵津。出令放告，要求津民据实检举揭发。23日，法国公使罗叔亚来见，要求杀天津道员、知府、知县为法领事抵命，并以战争相威胁，曾国藩严词拒绝。24日，奏陈：挖眼剖心，全无实据;津民生愤，事出有因。8月，奏陈：本案凶犯已拿获九名，惟罗叔亚意欲“三员议抵”，断难允求。府、县本无大过送交刑部已属情轻法重。9月，两江总督马新贻遇刺身亡，曾国藩调任两任总督，李鸿章调补直隶总督。10月17日，起程南下。11月3日，六十大寿，御赐“勋高柱石”匾额。24日，作家训日课四条：一曰慎读则心安，二曰主敬则身强，三曰求仁则人说，四曰习劳则神钦。
1871年(同治十年)61岁8月19日，挈李鸿章联衔会奏《拟选子第出洋学艺折》。9月，视察水陆各营防务、训练情况。11月抵上海。
1872年(同治十一年)62岁2月27日，领衔上奏：促请对“派遗留学生一事”尽快落实。并提出在美国设立“中国留学生事务所”，推荐陈兰彬、容闳为正副委员常驻美国管理。在上海设立幼童出洋肄业局，荐举刘翰清“总理沪局选送事宜”。
